2023 Autor: Bryan Walter | [email protected]. Zuletzt bearbeitet: 2023-05-24 23:09
Physiker vom ITMO haben Perowskit-Nanoantennen dazu gebracht, im Bereich von 530 bis 770 Nanometern zu emittieren. Solche Nanoantennen sind relativ einfach und billig herzustellen, und die Wellenlänge ihrer Strahlung kann durch Kontrolle der chemischen Zusammensetzung verändert werden. Der Artikel wurde in Nano Letters veröffentlicht.
Die Nanophotonik untersucht Photonenquellen, deren Abmessungen mit der Wellenlänge der emittierten Welle vergleichbar sind (die Wellenlänge des sichtbaren Lichts variiert zwischen 450 und 700 Nanometern). Als Emitter verwenden Wissenschaftler meist einzelne Moleküle, Quantenpunkte oder Nanopartikel mit aktiven Defekten. Allerdings sind solche Quellen wenig effektiv, da sie ungerichtet, also in alle Richtungen abstrahlen. Um dies zu beheben, müssen Nanoantennen verwendet werden, die die Strahlung verstärken und in die richtige Richtung umleiten. Bisher haben Wissenschaftler mehrere verschiedene Arten von Nanoantennen entwickelt, beispielsweise plasmonische oder dielektrische Antennen.
Wenn Sie die Nanoantennen hingegen selbst emittieren lassen, müssen Sie die Strahlung nicht zusätzlich verstärken und fokussieren. Das Problem ist, dass es nicht so einfach ist, die Strahlungsquelle und den Resonator an derselben Stelle zu kombinieren. Einige Dielektrika, wie Galliumarsenid oder -nitrid (GaAs und GaN), können jedoch aufgrund direkter Elektronenübergänge zwischen verschiedenen Bändern Licht emittieren und haben gleichzeitig einen Brechungsindex, der hoch genug ist, um Mie-Resonanz zu erfahren und Strahlung im sichtbaren Bereich zu verstärken Reichweite. … Mie-Resonanz ist eine Zunahme der Intensität der von einem kugelförmigen Partikel gestreuten Strahlung für bestimmte Wellenlängen, die mit der Größe des Partikels vergleichbar sind. Leider ist die Herstellung solcher anorganischer Nanoantennen zu teuer, was ihre praktische Anwendung einschränkt.
Eine Gruppe von Physikern unter der Leitung von Sergei Makarov und Yuri Kivshar hat hybride (organisch-anorganische) Perowskit-Nanopartikel beschrieben und hergestellt, die aufgrund von Übergängen zwischen verschiedenen Exzitonenzuständen bei Raumtemperatur emittieren können. Gleichzeitig entstehen in solchen Teilchen elektrische und magnetische Mie-Resonanzen, die es ihnen ermöglichen, Strahlung zu verstärken. Die vorgeschlagenen Hybridnanopartikel gehören zur MAPbX3-Familie, wobei MA Methylammonium CH3NH3 ist und X das Anion von Iod I, Brom Br oder Chlor Cl ist. Die Herstellung solcher Partikel ist relativ einfach und billig, und die Farbe der Strahlung kann durch den Austausch der Anionen, aus denen die Nanopartikel bestehen, gesteuert werden.
Die Wissenschaftler stellten die zu untersuchenden Nanopartikel mittels Laserdruck her. Dazu platzierten sie in geringem Abstand zum Siliziumsubstrat einen Perowskitfilm, der durch Abscheidung einer Lösung aus Methylammoniumjodid MAI, Bleijodid PbI2 und einem Hilfsstoff (Nasschemie) erhalten wurde, und bestrahlten ihn anschließend mit Blitzen aus a Femtosekunden-Ytterbium (Yb3 +)-Laser. Als Ergebnis bildeten sich auf dem Substrat MAPbI3-Nanopartikel mit einer Größe von 50 bis 500 Nanometern, die Form der Partikel war nahezu kugelförmig.
Anschließend untersuchten die Physiker die optischen Eigenschaften der hergestellten Nanopartikel, indem sie sie mit linear polarisiertem Licht einer Halogenlampe bestrahlten und beobachteten, wie sie das einfallende Licht streuen. Als Ergebnis konnten die Wissenschaftler die magnetischen Dipol- und magnetischen Quadrupol-Mie-Resonanzen erkennen, die zusammen einen starken Anstieg der Intensität des Streulichts für Wellenlängen in der Größenordnung von tausend Nanometern ergaben. Erwartungsgemäß nahmen die Resonanzfrequenzen mit zunehmendem Partikeldurchmesser ab, wobei die experimentelle Abhängigkeit im Allgemeinen mit theoretischen Vorhersagen übereinstimmte (siehe Abbildung).
Links die Abhängigkeit der Streustrahlungsintensität von der Wellenlänge für ein Teilchen mit einem Durchmesser von etwa 415 Nanometern); Intensitätsverteilung elektromagnetischer Strahlung für verschiedene Mie-Resonanzen (rechts)
Berechnete Abhängigkeit der Streustrahlungsintensität vom Nanopartikeldurchmesser und der Wellenlänge (links); Vergleich experimenteller Daten und theoretischer Abhängigkeit (rechts)
Anschließend ließen die Wissenschaftler die Nanoantennen emittieren und mit einem Laser anregen. Es stellte sich heraus, dass, wenn die Wellenlänge der Exziton-Emissionslinie mit der magnetischen Quadrupolresonanz des Teilchens zusammenfällt, die Strahlung deutlich verstärkt wird – etwa fünfmal im Vergleich zu kleineren Teilchen und fast zweimal im Vergleich zum Perowskitfilm.
Theoretisch berechnetes Strahlungsspektrum (links); Vergleich von Experiment und Theorie für Strahlungswellenlänge λ = 770 Nanometer
Schließlich untersuchten die Forscher, wie die Resonanzfrequenz von Nanopartikeln von ihrer chemischen Zusammensetzung abhängt. Dazu präparierten und untersuchten sie die Nanopartikel MAPbBr3 und MaPbBr1, 5I1, 5 in gleicher Weise. Einfach ausgedrückt, je mehr Brom in einem Nanopartikel enthalten ist, desto "blauer" ist das von ihm emittierte Licht. Dies ist laut Wissenschaftlern auf eine Verringerung der Energielücke zurückzuführen, die mit dem Brechungsindex des Nanopartikelmaterials verbunden ist (Moss-Gesetz).
Wellenlängenabhängigkeit der Intensität gestreuter (blaue Linie) oder emittierter (roter Bereich) Strahlung für MAPbBr3-Nanopartikel
Wellenlängenabhängigkeit der Intensität gestreuter (blaue Linie) oder emittierter (roter Bereich) Strahlung für MAPbBr1, 5I1, 5 Nanopartikel
Wellenlängenabhängigkeit der Intensität gestreuter (blaue Linie) oder emittierter (roter Bereich) Strahlung für MAPbI3-Nanopartikel
Im vergangenen Jahr haben Wissenschaftler der Australian National University Nanoantennen entwickelt, die Infrarotlicht in sichtbares Licht umwandeln. In einem Entwicklungsartikel stellen die Forscher fest, dass die Verbindung der Antennen und des transparenten Materials eine Herausforderung war. Bemerkenswert ist, dass unter den Co-Autoren des Artikels Yuri Kivshar ist, der Leiter der neuen Forschung der Physiker vom ITMO.
